В этом случае да, надо использовать стороннюю dll. Если говорить о той, которая используется в этой статье, то примерно так должно работать, если брать в пример ваш скриншот:
// Так
ws1.Cells["B2:C2"].Merge = true;
ws1.Cells["E4:E9"].Merge = true;
// Или так
ws1.Cells[2, 2, 2, 3].Merge = true...